Ученые из Калифорнийского технологического института (Caltech) и Йельского университета разработали метод точного расчета эффекта Кондо для конкретных реальных материалов, что ранее было невозможно. На протяжении десятилетий исследователи в основном опирались на упрощенные модели, которые описывают это явление лишь приблизительно. Новый подход, напротив, работает напрямую с истинной атомной и электронной структурой материала.
Это достижение может помочь создать реалистичные компьютерные симуляции более сложных квантовых материалов, включая высокотемпературные сверхпроводники. В таких материалах поведение каждого отдельного электрона сильно зависит от действий соседних электронов, что затрудняет описание системы с помощью стандартных приближений. Свои метод и результаты исследователи представили в статье, опубликованной в журнале Science. Ведущими авторами работы являются Линцин Пэн (выпускница докторантуры 2025 года) и Тяньюй Чжу из Йельского университета. Оба они начали работу над проектом в лаборатории Гарнета Чана, профессора химии имени Брена и директора Центра теоретической химии имени Рудольфа А. Маркуса в Caltech.
«Теперь стало возможным предсказывать свойства некоторых сложных материалов исключительно путем вычислений, не обращаясь к эксперименту, — говорит Чан, старший автор статьи и исследователь программы Саймонса по физике. — Эти первые изученные нами материалы — как детский шаг или прототипная задача на пути к более сложным явлениям, таким как высокотемпературные сверхпроводники и квантовые магниты».
Во многих материалах, используемых в современной электронике, включая полупроводники вроде кремния, взаимодействия между электронами достаточно слабы, и ими часто можно пренебречь при описании общего поведения материала. Однако это неверно для сильно коррелированных материалов, важных для многих перспективных квантовых технологий. В таких системах понимание того, как электроны влияют друг на друга и рассеиваются, имеет решающее значение. Эффект Кондо проявляется в одном из простейших примеров сильно коррелированной системы. Он возникает, когда одиночный магнитный атом, например железа или марганца, помещается в качестве примеси внутрь металла, такого как медь. При охлаждении материала ниже определенной температуры (известной как температура Кондо) его электрическое поведение меняется необычным образом.
Обычно охлаждение металла приводит к steady-снижению электрического сопротивления, что позволяет току течь легче. Но в металле с магнитной примесью сопротивление перестает падать при достижении температуры Кондо. Оно достигает минимума, а затем снова начинает расти по мере дальнейшего снижения температуры. «Это и есть сигнатура эффекта Кондо, и это свойство электронов примеси, взаимодействующих с электронами, движущимися через основной объем металла», — поясняет Чан. Физики разработали общую теоретическую картину эффекта Кондо в 1970-х годах (в том числе, что важно, выпускник Caltech Кеннет Уилсон, доктор философии 1961 года). Это явление стало классическим примером задачи многих тел, поскольку требует описания огромного числа взаимодействующих частиц — в данном случае электронов в металле, — поведение которых нельзя понять, просто рассматривая их по отдельности.
Магнитная примесь содержит неспаренные электроны, спин которых придает атому магнетизм. При более высоких температурах направление этого магнетизма, известное как магнитный момент атома, может свободно флуктуировать. Однако по мере охлаждения материала электроны, движущиеся через окружающий металл, начинают сильно взаимодействовать со спином примеси. Эти электроны могут переворачивать свои спины таким образом, что частично компенсируют магнитный момент внедренного атома. Дополнительное рассеяние, вызванное этими взаимодействиями, ответственно за характерное выполаживание и последующий рост электрического сопротивления. По мере того как все больше электронов участвует в процессе, они коллективно окружают примесь и в конечном счете скрывают ее магнетизм. Фактически окружающие электроны образуют облако, которое «экранирует» или нейтрализует магнетизм атома.
Эффект Кондо интенсивно изучался, поскольку, хотя лежащая в его основе физика сложна, саму базовую задачу относительно просто описать. Поэтому он стал важным эталоном для проверки новых теоретических и вычислительных методов. Однако до сих пор исследователи не могли надежно рассчитать, как именно сопротивление реального материала падает, а затем снова растет, или определить точную температуру, при которой это изменение происходит для конкретной примеси. Традиционные подходы упрощают электронную структуру материала, сводя ее к небольшому набору орбиталей — областей вокруг ядра атома, где наиболее вероятно найти электроны, — а затем используют приближенную математическую модель для описания меньшей системы. Чан и его коллеги выбрали другую стратегию. Они адаптировали высокоточные вычислительные инструменты, изначально разработанные в квантовой химии для описания молекул, и применили их к квантовым материалам. Это позволило исследователям представить магнитные примеси почти как молекулы, сохранив при этом всю сложность их электронных взаимодействий.
Исследователи проверили свой метод на семи различных атомах переходных металлов, внедренных в медь. Для большинства изученных элементов расчеты оказались до двух порядков точнее прогнозов, полученных с помощью традиционных модельных методов. «Мы живем в захватывающую эпоху, когда достоверные предсказательные квантовые описания всей химической сложности реальных материалов становятся достижимыми, — говорит Пэн. — Становится реальным предсказывать специфичное для материала поведение коррелированных электронов из первых принципов, даже в некоторых из самых сложных классов квантовых материалов». «Это важный шаг к вычислительному проектированию материалов, функции которых возникают из сложной коррелированной физики, такой как высокотемпературная сверхпроводимость, где большое химическое пространство и конкуренция между многими фазами требуют предсказательной теории, чтобы помочь сфокусировать экспериментальный поиск новых материалов, — добавляет она. — Мне интересно увидеть, какие новые прорывы в материалах позволит совершить эта теория в будущем». Дополнительными авторами статьи от Caltech, озаглавленной «Toward an exact quantum many-body treatment of Kondo correlation in magnetic impurities», являются Хуаньчэнь Чжай, бывший постдокторант; Жуньцзэ Чи, нынешний постдокторант; и Чжи-Хао Цуй (доктор философии 2023 года), завершивший работу в качестве аспиранта. Исследование получило поддержку от Управления научных исследований ВВС США через программу междисциплинарных университетских исследовательских инициатив, Министерства энергетики США и его Центра молекулярных магнитных квантовых материалов, а также Национального научного фонда США.