Учёные из Школы молекулярной инженерии Притцкера Чикагского университета (UChicago PME) создали вычислительную модель, которая описывает полный оптический цикл спиновых дефектов в кристаллах, включая внутреннюю конверсию — переход энергии в колебания атомов. Об этом сообщает SciTechDaily. Такие дефекты могут стать основой для квантовых сенсоров, но для их разработки нужно понимать, как именно они теряют энергию.
Когда лазер возбуждает электроны в микроскопическом дефекте алмаза или карбида кремния, энергия возвращается не всегда в виде света. Дефект может испустить фотон, перейти в состояние с другим спином электронов или передать энергию колебаниям окружающих атомов. Спиновые дефекты способны работать как стабильные и считываемые кубиты — единицы хранения информации в квантовых устройствах, которые могут найти применение в квантовых сенсорах.
Ранее физики с помощью фундаментальных уравнений квантовой механики описывали излучение света и переходы между спиновыми состояниями, однако расчёт потерь энергии через колебания атомов, то есть внутренней конверсии, оставался сложной задачей. Новая работа, опубликованная в журнале Physical Review Letters, показывает, как учёт этого процесса устраняет давнее расхождение между теоретическими предсказаниями и экспериментальными данными.
Речь идёт о дивакансии в карбиде кремния — дефекте из двух соседних отсутствующих атомов. Расчёты показали, что внутренняя конверсия вносит заметный и ранее не учитывавшийся вклад во время жизни триплетного возбуждённого состояния. С учётом этого вклада предсказания совпали с результатами опытов, что может помочь при разработке такого дефекта в качестве кубита. «Мы ожидали увидеть эффект, но меньшей величины, — сказала Джулия Галли, профессор UChicago PME и старший автор исследования. — Оказалось, что процесс внутренней конверсии важнее, чем мы думали».
Для азотно-вакансионного центра в алмазе, где атом азота соседствует с отсутствующим атомом углерода, модель дала результаты, совпадающие с недавними спектроскопическими измерениями. При участии триплетных состояний внутренняя конверсия слабо влияла на потери энергии, а для синглетных состояний она стала основным каналом. «Мы нашли недостающий элемент головоломки, нужный для полного описания оптического цикла спиновых дефектов», — отметила Галли.
Главным препятствием для расчёта внутренней конверсии были вычислительные трудности, а не отсутствие уравнений. «Хотя уравнения известны, описать процесс точно сложно из-за вычислительных проблем, — пояснил первый автор работы Стефано Виллани. — Нужно учитывать сложные взаимодействия электронов с окружающими атомами, а это непросто в реальных твёрдых телах, которые моделируются сотнями или тысячами атомов». Авторы объединили несколько ранее разработанных методов и реализовали модель в открытом коде WEST, оптимизированном для графических процессоров; теперь другие лаборатории могут им пользоваться.